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Composition de l'équipe

 
 

 

Optique Non-Linéaire Cermets

Thème de Recherche

 

Introduction

La thématique de l'équipe est centrée autour d'un projet de spectroscopie non-linéaire en champ proche optique de nano-objets.
Depuis l'avènement récent de la microscopie optique à l'échelle sub-longueur permettant d'atteindre des résolutions optiques de l'ordre de la limite de diffraction (microscopie confocale) et même au delà (de l'ordre de 50 nm en champ proche optique), il est devenu possible d'étudier la réponse otique d'une seule molécule ou d'un seul nano-objet (tel que la fluorescence de molécule unique). L'interet de ce genre d'étude est très grand puisqu'il permet d'étudier un objet nanoscopique isolé et de s'affranchir des effets de moyenne sur une population d'objets que l'on observe dans des expériences optiques classiques. Cependant l'étude de processus non-linéaires (tels que la diffusion Raman ou la génération de second harmonique) reste un défi du fait des très faibles sections efficaces de ces processus. Une des voies pour accéder à ce genre de réponses est l'amplification du champ excitateur local. Pour cela nous fabriquons des nano-structures métalliques ayant des propriétés optiques particulières. Ces structures présentent des exaltations locales du champ électromagnétique qui vont nous servir de nano-sources amplifiées.

Image SNOM des exaltations de champ obtenue sur un SNOM sans ouverture à l'ESPCI

Matériaux à exaltations de champ

Ces matériaux sont constitués de grains de métaux (Ag, Au) de taille nanométrique, en couche semi-continue (milieu 2D) ou dans une matrice (TiO2) (de type Cermets : milieu 3D pouvant contenir plusieurs grains dans l'épaisseur de la couche). En augmentant la quantité de métal déposé, les couches ont soit un comportement isolant ou conducteur. Entre ces deux situations, il existe une transition de phase dite de percolation. Au voisinage du seuil de percolation, les couches métalliques présentent une structure fractale, c'est à dire une invariance d'échelle qui constitue un point clef des propriétés qui nous importent.
En effet, cette particularité engendre qu'à toutes les échelles, les couches présentent une très large distribution de tailles et de formes de grains métalliques. Ceci implique qu'il existe dans la couche des amas de grains susceptibles de présenter une résonance de plasmon de surface (SPR) quelle que soit la fréquence optique excitatrice. Ceci signifie qu'au lieu d'obtenir dans les spectres d'absorption une résonance spectralement très piquée comme pour des grains métalliques isolés, l'absorption présente une valeur constante et continue dans la partie visible et proche infrarouge du spectre.

Image MET d'une couche 2D d'or proche du seuil
de percolation

Spectre d'absorption, de transmission et de
réflexion de la couche proche
du seuil de percolation


Des effets d'interférences entre les SPR donnent des distributions locales de champ électromagnétique à la surface de tels échantillons. En ces points, l'intensité est largement supérieure à l'intensité de l'onde incidente. L'extension spatiale de ces pics d'exaltation est très largement inférieure à la longueur d'onde d'excitation (voir figure de l'introduction). La position de ces pics d'axaltation varie en fonction de la longueur d'onde et de la polarisation de l'onde excitatrice.

Imagerie en champ proche optique des matériaux à exaltation de champ

Nous étudions les propriétés optiques de ces matériaux en champ proche (SNOM). Cette technique permet la détection des ondes évanescentes à la surface de l'échantillon grâce à l'utilisation d'une fibre optique étirée et métallisée dont l'ouverture est d'environ 80 nm maintenue par un asservissement de type AFM à quelques nm de la surface. On peut donc obtenir des images optiques de la surface avec une résolution inférieure à la centaine de nanomètres. On obtient aussi en parallèle sur la même zone la topographie de l'échantillon. La configuration de notre microscope de champ proche (AURORA2) nous permet de travailler soit en illuminant notre échantillon par la pointe (et donc en collectant en champ lointain) soit en collectant la lumière par la pointe (et donc en éclairant l'échantillon en champ lointain).
Les images ci-dessous ont été obtenues dans le mode illumination par la fibre optique et collection par l'objectif de transmission pour deux longueurs d'onde.

Topographie d'une couche semi-continue d'or proche du seuil de percolation

Image optique corespondant à la topographie ci-dessus obtenue pour une longueur d'onde excitatrice de 514 nm

Image optique corespondant à la topographie ci-dessus obtenue pour une longueur d'onde excitatrice de 647 nm (apparition de plasmons)



Spectroscopie non-linéaire en champ proche optique

Nous avons déjà réalisé de l'imagerie non-linéaire des ces strutures ainsi que de couches organiques déposées dessus en microscopie confocale en collaboration avec le LPQM à Cachan (les résultats obtenus sont visibles sur le site du laboratoire). Au LMOV nous sommes en cours de couplage du microscope de champ proche avec un laser délivrant des impulsions femtosecondes pour l'imagerie non-linéaire en champ prohe optique des exaltations de champ et de molécules. Le couplage avec un spectromètre Raman pour l'imagerie Raman de champ proche sur des molécules uniques est aussi à venir.

 

 

 

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